It's hard to name soundtracks that were never released - because master tapes may or may not exist - but there are plenty of old vinyls that could be re-released on CD. Here are my suggestions:
Bacalov, Luiz - 1973 - La Seduzione
Cipriani, Stelvio - 1971 - Cometogether
Cipriani, Stelvio - 1972 - Timanfaya - Amore Proibito
Cipriani, Stelvio - 1974 - Blondy
Cipriani, Stelvio - 1975 - Due Cuori Una Capella
Lavagnino, Angelo Francesco - 1964 - El Naser Salah El Dine
Lavagnino, Angelo Francesco - 1966 - America Paese Di Dio
Lavagnino, Angelo Francesco - 1968 - La Battaglia Dell'Ultimo Panzer
Lavagnino, Angelo Francesco - 1969 - Sette Eroiche Carogne
de Masi, Francesco - 1964 - Alla Conquista Dell'Arkansas
de Masi, Francesco - 1965 - Sinfonia per due spie
Nicolai, Bruno - 1969 - Girasole
Nicolai, Bruno - 1969 - Geminus
Nicolai, Bruno - 1970 - L'Alpin L'e Sempre Quel
Nicolai, Bruno - 1974 - Don Giovanni In Sicilia
Piccioni, Piero - 1963 - Le Mani Sulla Città
Piccioni, Piero - 1963 - Il Diavolo
Piccioni, Piero - 1964 - La Corde au Cou
Piccioni, Piero - 1964 - I Tre Volti
Piccioni, Piero - 1970 - Le Coppie
Piccioni, Piero - 1972 - Lo Scopone Scientifico
Piccioni, Piero - 1973 - Le Sorelle Materassi
Piccioni, Piero - 1974 - Finché C'è Guerra C'è Speranza
Rustichelli, Carlo - 1966 - Uccidi O Muori
Rustichelli, Carlo - 1967 - Sette Fratelli Cervi
Rustichelli, Carlo - 1967 - Sette Uomini E Un Cervello
Rustichelli, Carlo - 1968 - Scacco Internazionale
Rustichelli, Carlo - 1968 - Stuntman
Rustichelli, Carlo - 1974 - Garibaldi
Umiliani, Piero - 1972 - La Schiava Io Ce L'Ho E Tu No
Umiliani, Piero - 1975 - I Fidanzamento